Площадь района — 318,1 тыс. км² занимая 10,1% ее площади (самый большой муниципальный район Якутии). Его площадь более чем в 27 раз больше Мегино-Кангаласского улуса, самого малого по площади в Республике Саха. Расположен на северо-западе республики, за Северным полярным кругом, в бассейнах рек Оленёк и Анабар.Преобладает плоскогорный рельеф. Большую часть улуса занимает Среднесибирское плоскогорье. На севере — Северо-Сибирская низменность, на северо-западе — Анабарское плато. Средняя температура января от — 36 °С на севере до — 40 °С на юге, июля +12…+14 °С.
Главная водная артерия района — р. Оленёк. Ее общая протяженность — 2292 км, площадь бассейна — 220 тыс. кв. км, гидроэнергетический потенциал — 1,031 млн кВт. В речную сеть Оленёкского улуса также входят малые реки: Арга-Сала, Большая и Малая Куонамка, Силигир, Марха, Муна, Биректе, Уджа и др.На территории Оленёкского района находятся термокарстовые озера, возникшие в результате проседания грунта на местах протаивания подземных льдов. Одно из крупных озер — Эйик, длиной 7 км, шириной 5 км.
В районе создано пять ресурсных резерватов республиканского («Бэкэ», «Алакит», «Бур») и улусного («Бириктэ», «Мархара») значения. Общая площадь особоохраняемых природных территорий составляет 11 342 700 га, что занимает 36% территории улуса. Среди них и семь памятников природы: «Сэвэки», «Танаралаах», «Сенкю», «Мэрчимдэн», «КиhиТаас», «Эбиэн масс», «Тиис Хая».
Улус располагает месторождениями алмазов, газа, редких металлов, строительных материалов.